【学术论文】孟苏刚教授及合作者指导研究生在Advanced Energy Materials发表高水平研究成果

来源: 发布时间:2025-05-09 22:30:40 浏览次数: 【字体:

近日,我院孟苏刚教授及合作者在国际顶级期刊《Advanced Energy Materials》(中国科学院1区Top期刊,影响因子24.4)上发表题为“Optimization of Adsorption Sites for Selective Hydrobenzoin and Syngas Production in a Single Photoredox Cycle”的研究论文。该论文通讯作者为我院孟苏刚教授、中国科学院城市环境研究所翁波研究员与亥姆霍兹柏林能源与材料研究中心Prashanth Menezes教授,我院2020级研究生雷健为论文第一作者,淮北师范大学为第一完成单位。

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将苯甲醇(BA)氧化与二氧化碳(CO2)还原结合在光氧化还原催化中具有很高的经济和实用价值。然而,如何控制特定C-C偶联物(氧化产物)的选择性以及合成气(还原产物)中一氧化碳和氢气(CO/H2)的比例仍然是一个挑战。基于此,本研究提出了一种新型Ni₂P修饰的CdS纳米棒(NP/CdS)光氧化还原催化剂,其能同时将BA高效高选择性地转化为C-C偶联物HB,并将CO₂还原为CO/H₂比例可调的合成气。具有最佳Ni₂P含量的12NP/CdS可实现~315.4 μmol g⁻¹ h⁻¹的HB产率和~90%的高选择性。同时,通过调节NP/CdS复合材料中Ni₂P的含量,可将合成气的CO/H₂比例精细调控在~15:1至~2.6:1之间。结合多种非原位/原位表征技术和密度泛函理论(DFT)计算表明,BA转化中HB的高活性和选择性源于Ni₂P的引入,其使活性位点能更强地吸附苯甲醛(BAD)和质子,从而促进•CH(OH)Ph中间体的生成及后续C-C偶联为HB产物。值得注意的是,•CH(OH)Ph和HB从催化剂表面的易脱附性阻止了副产物的形成。另一方面,Ni₂P与CdS相比表现出较弱的CO₂亲和力,但具有更好的H*中间体吸附/脱附能力。通过改变Ni₂P含量,可调控负责CO和H₂生成的活性位点,从而改变这两种还原产物的比例,获得组成可调的合成气。此工作提出了一种新型光催化系统,能在单一氧化还原循环中选择性高效的生成C-C偶联HB和比例可调的合成气。这一方法为有效降低碳排放、太阳能转化以及高价值化学品和燃料生产提供了新范式。

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该研究获得了国家自然科学基金项目、安徽省高校杰出青年科研项目以及绿色和精准合成化学及应用教育部重点实验室自主课题等的资助和支持。

论文链接:https://doi.org/10.1002/aenm.202500950

作者介绍:

雷健,淮北师范大学化学与材料科学学院2023届硕士研究生,现为安徽师范大学博士生。近年先后以第一作者在《Physical Chemistry Chemical Physics》《Advanced Energy and Sustainability Research》《Chinese Journal of Catalysis》《Angewandte Chemie International Edition》《Advanced Energy Materials》等期刊上发表论文5篇。

孟苏刚教授简介(学院师资队伍教师简介):http://hcxy.chnu.edu.cn/szdw/jsfc/content_11043

(文、图:孟苏刚 / 审核:韩满意 / 审校:曹静 / 终审:杨振兴)



终审:化学与材料科学学院
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