【学术论文】陈士夫教授、上官文超博士与合作者在《Advanced Functional Materials》上发表学术论文
近日,我院陈士夫教授与上官文超合作在国际顶级期刊《Advanced Functional Materials》(中国科学院1区Top期刊,IF 18.5)上发表题为“Restructuring at Au/AlOOH Interface Enables Enhanced CO2 Photoreduction by Synergistically Optimizing Charge Separation and H2O Activation”的研究论文。该论文通讯作者为我院陈士夫教授与哈尔滨工业大学李英宣教授/张晓东教授,我院青年博士上官文超为论文第一作者,淮北师范大学化学与材料科学学院为第一完成单位。
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从金属纳米结构中分离光激发d带空穴用于驱动H2O氧化反应,以平衡CO2光还原反应是极具前景的可持续策略,但缓慢的空穴传输速率和H2O氧化动力学限制了整体光催化效率。本研究提出在Au纳米粒子与n型宽带隙半导体AlOOH所构成的异质结构中,通过光催化反应过程中光热和热效应的协同作用,实现原位重构,在界面处形成约2 nm厚的γ-Al2O3纳米层。该重构层有效优化了Au和AlOOH的能带结构,使得光激发产生的Au 5d空穴更易自发迁移至AlOOH的价带,延长了可用于CO2还原的电子寿命。同时,重构过程中产生的羟基空位能有效促进H2O分子的吸附和活化,降低析氧势垒,为CO2还原提供了充足的质子来源,从而大幅度提高了光催化CO2还原效率。本研究通过揭示界面原位重构调控金属纳米结构中光生d带空穴分离与H2O活化的机制,为设计高效金属纳米结构光催化剂提供了重要理论指导。
图1. 反应过程中的界面重构现象
图2. OH空位促进H2O的吸附活化及CO2还原机制
该研究获得了国家自然科学基金面上项目、安徽省高校杰出青年科研项目、安徽省高校科学研究重点项目以及绿色和精准合成化学及应用教育部重点实验室自主课题等的资助和支持。
论文链接:https://doi.org/10.1002/adfm.202501285
上官文超,2022年12月毕业于陕西科技大学,获博士学位,现为淮北师范大学化学与材料科学学院校聘副教授,学术骨干,主要从事金属微纳结构可控构筑及其在“双碳”背景下CO2催化转化方面的应用基础研究。近年来,主持安徽省高校自然科学基金重点项目1项,绿色和精准合成化学及应用教育部重点实验室自主课题1项,在Nature Communications、Advanced Functional Materials、Chemical Engineering Journal及Applied Surface Science等SCI期刊上发表论文7篇。
(文、图:上官文超 / 审核:韩满意 / 审校:曹静 / 终审:杨振兴)
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